La espectroscopia de attosegundos en el rango de rayos X blandos permite acceder a la dinámica de carga, espín y estados orbitales en metales de transición en sus propias escalas temporales. Sin embargo, hasta ahora las fuentes de attosegundos controladas en fase se limitaban a energías por debajo de ~450 eV, y la única demostración de ajuste de fase por encima de 1 keV utilizaba pulsos de muchos ciclos sin control de CEP. Este trabajo se sitúa junto a investigaciones sobre generación de pulsos subcíclicos y espectroscopia de attosegundos en la 'ventana del agua', pero se distingue porque por primera vez combina el ajuste de fase en un medio neutro, el control de CEP y la escalabilidad energética en el rango de kiloelectronvoltios.
Se utilizó un láser estabilizado en CEP basado en amplificación paramétrica óptica de doble chirrido (DC-OPA) con energía de hasta 48 mJ y longitud de onda sintonizable de 2,26 a 2,68 μm. Los pulsos se enfocaron con un espejo cóncavo de distancia focal de 3 m en una celda de gas con helio de 50 mm de longitud a una presión de aproximadamente 1 atm. El ajuste de fase se logró mediante una ionización débil (η = ηc/2) y un gran radio del haz en el foco (~200 μm), lo que redujo la presión requerida en un orden de magnitud en comparación con el enfoque fuerte. Los espectros se registraron con un espectrómetro de difracción con detector CCD.
Se obtuvieron armónicos altos con un límite de hasta 1,2 keV a una longitud de onda de bombeo de 2,68 μm. La dependencia de la señal con la presión fue cuadrática, lo que confirma la acumulación coherente en condiciones de ajuste de fase. Se observó una modulación pronunciada del espectro al variar el CEP: el desplazamiento del límite alcanzó 100 eV, y una región continua de hasta 300 eV de ancho correspondía a una duración limitada por Fourier de 12 as. En el rango de los bordes L de los metales de transición se obtuvo un continuo con una duración estimada de 32 as. Se demostró espectroscopia XANES de banda ancha en los bordes L de Ti, Fe, Co, Ni y el borde K del oxígeno en una sola medición.
Este trabajo llena una brecha largamente existente entre las energías de fotones de kiloelectronvoltios y la radiación de attosegundos controlada en fase. A diferencia de enfoques anteriores con fuerte ionización o altas presiones, el esquema propuesto utiliza enfoque libre de un metro y baja presión, lo que simplifica la ingeniería y abre el camino para escalar la energía. Esta es la primera demostración experimental de emisión dependiente de CEP con ajuste de fase en helio neutro hasta 950 eV, duplicando el récord anterior para tales fuentes.
Aumentar la longitud de onda de bombeo a 3 μm y la energía del pulso permitirá elevar el límite a 1,5 keV, y la transición a pulsos de medio ciclo ampliará el espectro continuo hasta ~750 eV. El aumento de la energía del láser permitirá incrementar el tamaño transversal del haz y, por tanto, la producción de armónicos sin perder el ajuste de fase. Esto creará la base para la espectroscopia de attosegundos de materiales magnéticos, cuánticos y fuertemente correlacionados.
La fuente abre la posibilidad de estudiar la desmagnetización ultrarrápida, la transferencia de espín y la dinámica de correlaciones electrónicas en metales de transición con resolución subfemtosegundo. También es aplicable a espectroscopia de selección elemental en la 'ventana del agua' para sistemas biológicos y químicos.
Aumentar la energía de los pulsos láser y el tamaño del haz para mejorar la producción de armónicos. Pasar a pulsos de medio ciclo para obtener espectros continuos más amplios y realizar los primeros experimentos de attosegundos con resolución temporal en los bordes L de metales de transición.
Este trabajo está directamente relacionado con el problema no resuelto de observar la dinámica de carga, espín y estados orbitales en materiales fuertemente correlacionados en escalas de attosegundos. Proporciona la herramienta que faltaba para probar predicciones teóricas sobre la dinámica de espín ultrarrápida y la transferencia de energía en sistemas magnéticos.
La duración estimada del pulso de 12 as es menor que una unidad atómica de tiempo (24 as), que se considera la escala característica del movimiento del electrón en el átomo.