Un pulso láser golpea el cristal de TiSe₂ y este responde con toda una orquesta de vibraciones. Unas suenan más fuerte, otras más suave, pero hasta ahora no estaba claro por qué cada modo tenía su propio carácter. Ahora, la espectroscopía con resolución en la longitud de onda del sondeo ha permitido escuchar cada nota por separado.
El experimento se realizó a 4,8 K, solo un poco por encima de la temperatura de ebullición del helio líquido. Los científicos utilizaron un láser de titanio-zafiro con una duración de pulso de 35 fs y una frecuencia de repetición de 80 MHz. El sondeo reflejado pasaba por un monocromador con una resolución inferior a 7 nm, lo que permitió variar la energía del sondeo cerca de una importante transición óptica a 1,5 eV.
La parte no oscilatoria de la señal cambia de signo a una energía de 1,52 eV: positiva en el lado de baja energía y negativa en el de alta energía. Esto se explica por el desplazamiento al rojo de la energía de la transición óptica en el punto M de la zona de Brillouin, causado por los portadores fotoexcitados y el calentamiento de la red. Los tiempos de relajación fueron de 608 fs y 6,0 ps, lo que concuerda con los tiempos de vida de los portadores medidos mediante tr-ARPES.
En la respuesta oscilatoria se identificaron cuatro modos: el fonón óptico A₁g a 6,2 THz y tres modos asociados a la ODC: el modo de amplitud (AM) a 3,5 THz y dos modos fonónicos plegados de zona (ZFP1 a 3,4 THz y ZFP2 a 5,2 THz). Las amplitudes de los modos de la ODC alcanzan un máximo cerca de 1,48 eV, mientras que la amplitud del fonón A₁g se ve suprimida en esa región y aumenta en los extremos del espectro. Esto indica una distinta fuerza de acoplamiento con la transición óptica en el punto M.
El fonón óptico A₁g modula la energía de la transición en el punto M a través del potencial de deformación, lo que da lugar a una forma derivada en la dependencia espectral. Los modos asociados a la ODC parecen estar más acoplados a transiciones sensibles al parámetro de orden de la ODC que a la transición en el punto M. Esto abre el camino al control óptico selectivo de modos vibracionales individuales en materiales laminares y profundiza la comprensión de la microscopía de los procesos ultrarrápidos en sistemas con ODC.
La temperatura de 4,8 K a la que se realizaron las mediciones está solo un poco por encima del punto de ebullición del helio líquido (4,2 K). A esa temperatura la amplitud de los fonones coherentes es máxima y el estado de ODC es estable, lo que permite resolver incluso modos cercanos en frecuencia que difieren en apenas 0,1 THz.