La spectroscopie attoseconde dans le domaine des rayons X mous donne accès à la dynamique des charges, des spins et des états orbitaux dans les métaux de transition à leurs échelles de temps naturelles. Cependant, jusqu'à présent, les sources attosecondes contrôlées en phase étaient limitées à des énergies inférieures à environ 450 eV, et la seule démonstration d'accord de phase au-delà de 1 keV utilisait des impulsions multi-cycles sans contrôle du CEP. Ce travail s'inscrit à côté des recherches sur la génération d'impulsions sous-cycle et la spectroscopie attoseconde dans la « fenêtre de l'eau », mais il s'en distingue en combinant pour la première fois l'accord de phase dans un milieu neutre, le contrôle du CEP et l'extensibilité en énergie dans le domaine du kiloélectronvolt.
Un laser stabilisé en CEP basé sur l'amplification paramétrique optique à double chirp (DC-OPA) a été utilisé, avec une énergie allant jusqu'à 48 mJ et une longueur d'onde accordable de 2,26 à 2,68 µm. Les impulsions ont été focalisées par un miroir concave de focale 3 m dans une cellule à gaz contenant de l'hélium sur une longueur de 50 mm, à une pression d'environ 1 atm. L'accord de phase a été assuré par une ionisation faible (η = ηc/2) et un grand rayon du faisceau au foyer (environ 200 µm), ce qui a réduit la pression requise d'un ordre de grandeur par rapport à une focalisation serrée. Les spectres ont été enregistrés par un spectromètre à réseau avec un détecteur CCD.
Des harmoniques d'ordre élevé ont été obtenues avec une coupure jusqu'à 1,2 keV pour une longueur d'onde de pompe de 2,68 µm. La dépendance du signal en fonction de la pression était quadratique, confirmant une accumulation cohérente en régime d'accord de phase. Une modulation marquée du spectre a été observée lors de la variation du CEP : le décalage de la coupure atteignait 100 eV, et une région continue d'une largeur allant jusqu'à 300 eV correspondait à une durée limitée par transformée de Fourier de 12 as. Dans la gamme des seuils L des métaux de transition, un continuum a été obtenu avec une durée estimée à 32 as. Une spectroscopie XANES à large bande a été démontrée sur les seuils L de Ti, Fe, Co, Ni et le seuil K de l'oxygène en une seule mesure.
Ce travail comble une lacune de longue date entre les énergies de photons au kiloélectronvolt et le rayonnement attoseconde contrôlé en phase. Contrairement aux approches antérieures reposant sur une forte ionisation ou des pressions élevées, le schéma proposé utilise une focalisation libre sur un mètre et une basse pression, ce qui simplifie l'ingénierie et ouvre la voie à une montée en énergie. C'est la première démonstration expérimentale d'une émission dépendante du CEP avec accord de phase dans de l'hélium neutre jusqu'à 950 eV, soit le double du record précédent pour ce type de source.
L'augmentation de la longueur d'onde de pompe jusqu'à 3 µm et de l'énergie par impulsion permettra de repousser la coupure à 1,5 keV, tandis que le passage à des impulsions demi-cycle élargira le spectre continu jusqu'à environ 750 eV. L'augmentation de l'énergie du laser permettra d'accroître la taille transverse du faisceau et donc le rendement en harmoniques sans perte d'accord de phase. Cela établira les bases d'une spectroscopie attoseconde des matériaux magnétiques, quantiques et fortement corrélés.
La source ouvre la possibilité d'étudier la désaimantation ultrarapide, le transfert de spin et la dynamique des corrélations électroniques dans les métaux de transition avec une résolution subfemtoseconde. Elle est également applicable à la spectroscopie sélective en élément dans la « fenêtre de l'eau » pour les systèmes biologiques et chimiques.
Augmenter l'énergie des impulsions laser et la taille du faisceau pour améliorer le rendement en harmoniques. Passer à des impulsions demi-cycle pour obtenir des spectres continus plus larges et mener les premières expériences attosecondes résolues en temps sur les seuils L des métaux de transition.
Ce travail est directement lié au problème non résolu de l'observation de la dynamique des charges, des spins et des états orbitaux dans les matériaux fortement corrélés aux échelles attosecondes. Il fournit l'outil manquant pour tester les prédictions théoriques sur la dynamique de spin ultrarapide et le transfert d'énergie dans les systèmes magnétiques.
La durée d'impulsion estimée de 12 as est inférieure à une unité de temps atomique (24 as), qui est considérée comme l'échelle de temps caractéristique du mouvement d'un électron dans un atome.