Une impulsion laser frappe le cristal de TiSe₂, et celui-ci répond par tout un orchestre de vibrations. Certaines sonnent plus fort, d'autres plus discrètement, mais on ne comprenait pas encore pourquoi chaque mode avait son propre caractère. Désormais, la spectroscopie résolue en longueur d'onde de la sonde permet d'écouter chaque note séparément.
L'expérience a été menée à 4,8 K, soit à peine au-dessus de la température d'ébullition de l'hélium liquide. Les chercheurs ont utilisé un laser titane-saphir d'une durée d'impulsion de 35 fs et d'une fréquence de répétition de 80 MHz. La sonde réfléchie traversait un monochromateur d'une résolution inférieure à 7 nm, ce qui permettait de faire varier l'énergie de la sonde autour d'une transition optique importante à 1,5 eV.
La partie non oscillante du signal change de signe à 1,52 eV : positive du côté basse énergie et négative du côté haute énergie. Cela s'explique par un décalage vers le rouge de l'énergie de la transition optique au point M de la zone de Brillouin, provoqué par les porteurs photoexcités et l'échauffement du réseau. Les temps de relaxation sont de 608 fs et 6,0 ps, ce qui concorde avec les durées de vie des porteurs mesurées par tr-ARPES.
Dans la réponse oscillante, quatre modes ont été identifiés : un phonon optique A₁g à 6,2 THz et trois modes liés à l'ODC, à savoir un mode d'amplitude (AM) à 3,5 THz et deux modes de phonons repliés de zone (ZFP1 à 3,4 THz et ZFP2 à 5,2 THz). Les amplitudes des modes de l'ODC atteignent un maximum autour de 1,48 eV, tandis que l'amplitude du phonon A₁g est supprimée dans cette région et augmente aux bords du spectre. Cela indique une force de couplage différente avec la transition optique au point M.
Le phonon optique A₁g module l'énergie de transition au point M via le potentiel de déformation, ce qui conduit à une forme dérivée de la dépendance spectrale. Les modes liés à l'ODC semblent davantage couplés à des transitions sensibles au paramètre d'ordre de l'ODC qu'à la transition au point M. Cela ouvre la voie à un contrôle optique sélectif des modes vibrationnels individuels dans les matériaux lamellaires et approfondit la compréhension de la microscopie des processus ultrarapides dans les systèmes à ODC.
La température de 4,8 K, à laquelle les mesures ont été effectuées, n'est que légèrement supérieure à la température d'ébullition de l'hélium liquide (4,2 K). À cette température, l'amplitude des phonons cohérents est maximale et l'état ODC est stable, ce qui permet de résoudre même des modes proches en fréquence, ne différant que de 0,1 THz.