Un orchestre magnétique né des précipités : comment les nanoparticules de Fe6GeTe2 établissent un record de température de Curie
Imaginez un orchestre où les violons et les trompettes jouent des partitions différentes, mais créent ensemble une sonorité puissante. Dans le cristal de l'aimant lamellaire Fe5GeTe2 dopé au nickel, ce sont de minuscules régions d'une autre phase qui tiennent le rôle de ces instruments : les nanoprécipités de Fe6GeTe2. Ce sont eux, et non le nickel lui-même, qui permettent au matériau de rester magnétique à une température de 478 kelvins, soit 205 degrés Celsius. C'est la température de Curie la plus élevée parmi les ferromagnétiques de van der Waals massifs.
Pendant longtemps, on ne comprenait pas pourquoi l'ajout de nickel, lui-même non magnétique dans ce système, faisait grimper la température de Curie de plus de 170 kelvins, alors que l'aimantation totale diminuait. Les auteurs de l'étude ont examiné le cristal sous tous les angles : ils l'ont traversé d'un faisceau d'électrons dans un microscope électronique en transmission à balayage, ont mesuré la diffraction des rayons X sur synchrotron, ont dressé des cartes d'aimantation avec une résolution d'environ 10 nanomètres et ont même sondé la structure de spin des bandes électroniques par photoémission résolue en spin. Résultat : dans les domaines riches en fer, toutes les positions du fer, y compris la position Fe(1) habituellement à moitié vide, sont remplies presque entièrement. C'est précisément la phase Fe6GeTe2, qui à l'état pur se situe à la limite de la stabilité et n'avait jusqu'ici été cultivée que par épitaxie, avec une température de Curie inférieure de 25 %.
Pourquoi donc la phase Fe6GeTe2 précipite-t-elle spontanément au lieu de former un alliage homogène ? Les calculs ab initio ont montré que la substitution du nickel en position Fe(1) est énergétiquement plus favorable qu'en position Fe(3), de 62 meV/u.f. Et pour des concentrations de nickel supérieures à 20 %, la clusterisation des atomes de nickel devient préférable à une répartition homogène. Autrement dit, les atomes de nickel « s'agglutinent », laissant des régions de Fe6GeTe2 pur que la déformation exercée par les domaines riches en nickel stabilise. Le paramètre de maille c des domaines riches en fer dépasse de 2 % celui des domaines riches en nickel, et les champs de déformation sont orientés à 60° entre les domaines.
Maintenant, l'orchestre joue de façon harmonieuse. Auparavant, on ne comprenait pas pourquoi l'ajout de nickel dans Fe5GeTe2 portait la température de Curie au record de 478 K, alors que l'aimantation totale diminuait, ni quel était le rôle de la séparation de phases observée. Désormais, c'est clair : la température de Curie élevée provient des nanoprécipités de la phase Fe6GeTe2, stabilisés par la déformation, et à l'intérieur de cette phase, les différentes positions du fer se partagent les fonctions. Ce mécanisme ouvre la voie à une ingénierie atomique des métaux magnétiques de van der Waals par le contrôle des nanoprécipités, par analogie avec les alliages métalliques classiques, où les nanoprécipités servent depuis longtemps à ajuster les propriétés. L'intérêt pratique est déjà visible : cette méthode de contrôle des nanoprécipités peut servir à concevoir des aimants de van der Waals dotés d'une température de Curie et d'un champ coercitif sur mesure, ce qui compte pour la spintronique et la mémoire magnétique.
La température de Curie de 478 K dans (Ni0.36Fe0.64)5.38GeTe2 est la plus élevée parmi les ferromagnétiques de van der Waals massifs : elle dépasse de près de 75% la température de Curie du nickel pur (627 K), alors que le nickel, dans ce système, n'est pas magnétique en lui-même. La phase Fe6GeTe2 obtenue à l'état pur avait été prédite comme se situant à la limite de la stabilité thermodynamique, et jusqu'ici on n'avait réussi à la faire croître qu'en épitaxie, avec une température de Curie inférieure de 25% à celle des nanoprécipités.
L'idée de nanoprécipités qui stabilisent une phase inhabituelle et confèrent au matériau des propriétés record fait écho au concept de « poussière intelligente » de la science-fiction, où des particules microscopiques produisent collectivement une réponse macroscopique. Dans le roman de Stanislas Lem « L'Invincible », des microparticules auto-organisées engendrent un comportement complexe, à l'image des nanoprécipités de Fe6GeTe2 qui gouvernent le ferromagnétisme de tout le cristal.