La espectroscopía de armónicos altos ya se ha consolidado como una herramienta para sondear la estructura de bandas y las propiedades topológicas en semiconductores convencionales. En materiales fuertemente correlacionados, como los aislantes de Mott, los trabajos teóricos predecían que los armónicos altos nacen de la recombinación de pares doblón-holón, pero no existían observaciones experimentales directas de la dinámica subcíclica de estas cuasipartículas. Este trabajo se suma a una serie de investigaciones en las que los armónicos altos se han usado para seguir transiciones de fase y efectos correlacionados; sin embargo, los estudios cercanos se limitaban en su mayoría a espectros promediados a lo largo del ciclo. Aquí se mide por primera vez el chirp de los armónicos altos en un aislante de Mott, lo que da acceso al movimiento de doblones y holones en escalas de tiempo de attosegundos.
El experimento se realizó en un monocristal de Ca0.4Sr0.6CuO2, que es un conjunto de cadenas Cu-O débilmente acopladas y se describe con el modelo de Hubbard unidimensional con una brecha de transferencia de carga de 2.1 eV. La muestra se irradió con un pulso intenso de longitud de onda 3.5 µm (intensidad 0.6 TW/cm²) y un pulso débil de segundo armónico de 1.75 µm (20 MW/cm²), polarizados a lo largo de las cadenas. El campo de dos colores rompía la simetría de inversión, lo que permitía generar armónicos pares. Se midió la intensidad de los armónicos pares (del 6.º al 12.º) en función de la fase relativa entre los dos pulsos. Para la interpretación se empleó un modelo semiclásico de trayectorias doblón-holón, en el que la dispersión de las excitaciones de carga se tomaba de la solución de Bethe para el modelo de Hubbard unidimensional y el movimiento del par bajo la acción del campo láser se calculaba clásicamente. Además, se midió el perfil temporal de la emisión de armónicos barriendo el retardo entre los pulsos.
Todos los armónicos pares por encima de la brecha (6.º, 8.º, 10.º y 12.º) mostraron una modulación de intensidad con un periodo de un cuarto de ciclo óptico, lo que confirma la ruptura de simetría por el campo de dos colores. A partir del desplazamiento de los máximos de modulación entre armónicos se extrajo un chirp positivo de 0.19 fs/eV: los armónicos más altos se emiten más tarde dentro del ciclo óptico. Este resultado concuerda con el cálculo semiclásico (0.206 fs/eV), en el que cada armónico está asociado a una trayectoria concreta del par doblón-holón, y una mayor separación del par da una energía de recombinación más alta. El perfil temporal de la emisión mostró que, a medida que crece el orden del armónico, el máximo se desplaza hacia ciclos más tempranos del pulso: el armónico 12 alcanza su pico unos 22 fs antes que el 4.º. La asimetría del perfil, estimada mediante el coeficiente de asimetría, crece de forma monótona desde 0.0045 para el armónico 4.º hasta 0.2613 para el 12.º. Esto se explica porque los armónicos más altos nacen en trayectorias más largas y sufren más la dispersión con los portadores acumulados durante el pulso. La estimación de la longitud característica de desfase dio un valor de alrededor de 0.5 de la constante de red.
El trabajo demuestra por primera vez de forma directa que los armónicos altos en un aislante de Mott nacen efectivamente de la recombinación de pares doblón-holón, y que su chirp refleja la dinámica subcíclica de estas cuasipartículas. A diferencia de los estudios cercanos, en los que solo se medían espectros promediados, aquí se obtiene información sobre la estructura temporal de la emisión dentro de un mismo ciclo óptico. Esto abre la posibilidad de usar la espectroscopía de armónicos altos como sonda de la dinámica electrónica correlacionada en tiempo real. Además, la observación de una desfase que depende de la energía señala un límite fundamental para el control coherente en sistemas fuertemente correlacionados, algo relevante para la ingeniería de Floquet.
El tema puede avanzar hacia la separación de las contribuciones de distintos mecanismos de desfase, como las oscilaciones de Bloch, los saltos intercadena de doblones y holones, y la dispersión con espinones. Para ello harán falta experimentos con excitación selectiva o con dopaje, así como comparaciones con cálculos cuánticos de muchos cuerpos completos. También es prometedor aplicar una metodología de dos colores similar a otros materiales correlacionados, incluidos los superconductores de alta temperatura y los sistemas con ordenamiento de carga, para identificar rasgos universales de la dinámica subcíclica.
Los resultados influirán en el desarrollo de la física de attosegundos en materia condensada y en la comprensión de los fenómenos fuera del equilibrio en materiales cuánticos, incluidos la ingeniería de Floquet y las transiciones de fase inducidas por luz.
Los próximos pasos incluyen medir el chirp en un rango más amplio de intensidades para comprobar las predicciones sobre oscilaciones de Bloch y realizar experimentos similares en materiales con acoplamiento intercadena controlado.
El trabajo está directamente relacionado con el problema no resuelto de describir la dinámica fuera del equilibrio en sistemas electrónicos fuertemente correlacionados, donde las representaciones estándar de bandas no funcionan. Muestra que las trayectorias semiclásicas en el sector de carga del modelo de Hubbard pueden describir la dinámica subcíclica, pero una comprensión completa exige tener en cuenta los grados de libertad de espín y los efectos de muchos cuerpos, que siguen siendo un desafío para la teoría.
El par doblón-holón en un aislante de Mott unidimensional recuerda al par electrón-hueco en un semiconductor, pero con una diferencia fundamental: el doblón y el holón no son cuasipartículas independientes, su movimiento está rígidamente correlacionado debido a la fuerte interacción coulombiana. En el experimento se utilizó un material emparentado con los superconductores de cupratos, donde esas mismas cadenas Cu-O desempeñan un papel clave en la superconductividad de alta temperatura.