Ce travail est un peu à part : le plus proche voisin dans les archives est une étude de résonance magnétique dans l'oxyde de chrome, mais thématiquement, il se rattache à un ensemble de travaux sur le graphène, la supraconductivité et les modèles de type quantique. Autour, on a déjà étudié les éventails magnétiques, les symétries cachées et les états topologiques dans les aimants de basse dimension. Cependant, c'est précisément Cu2(OH)3Br qui se distingue par la combinaison rare de chaînes ferromagnétiques et antiferromagnétiques, où coexistent des magnons collectifs et des spinons fractionnaires. La question de savoir comment un champ externe réorganise ces sous-systèmes en interaction restait ouverte.
Des monocristaux de Cu2(OH)3Br ont été cultivés par méthode hydrothermale. L'aimantation a été mesurée dans des champs statiques jusqu'à 14 T et pulsés jusqu'à 45 T, à des températures allant de 1.45 K. La spectroscopie térahertz a été réalisée à l'aide d'un interféromètre de Martin-Puplett et d'un bolomètre refroidi à l'hélium-3, dans des champs jusqu'à 17 T et jusqu'à 31 T avec un spectromètre à transformée de Fourier. Les spectres Raman ont été enregistrés avec une excitation laser à 515 nm dans des champs jusqu'à 7 T. La polarisation du rayonnement était contrôlée par des lames à retard, et le champ magnétique était appliqué selon les trois axes cristallographiques.
Pour les champs perpendiculaires aux chaînes (B∥a et B∥c*), des transitions spin-flop sont observées à 5.4 T et 5.8 T respectivement, au cours desquelles le spectre d'excitations se réorganise brusquement : les modes à bas champ disparaissent et de nouvelles branches β, γ, δ apparaissent. Pour un champ le long des chaînes (B∥b), il n'y a pas de spin-flop, mais à un champ critique de 16.3 T, le sous-système ferromagnétique se polarise et le spectre se simplifie en un seul mode large κ qui se durcit avec le champ. La spectroscopie Raman a révélé un magnon à 4 meV et un continuum de spinons dans la gamme 5–10 meV, ainsi que des modes phonons. Lors du passage par le point de Néel (9.3 K), le magnon disparaît tandis que le continuum de spinons persiste jusqu'à des températures élevées.
Contrairement aux travaux voisins qui étudiaient des magnons ou des spinons isolés dans des systèmes homogènes, ici, pour la première fois, l'évolution détaillée des excitations collectives et fractionnaires coexistantes a été suivie lors de transitions de phase induites par le champ dans un système de chaînes ferro-antiferromagnétiques couplées. La spectroscopie térahertz résolue en polarisation a permis de séparer les contributions des différents sous-systèmes et de voir comment leur couplage s'affaiblit sous champ intense. Cela donne un accès expérimental direct à l'interaction entre magnons et spinons, qui n'était auparavant que supposée à partir de données de diffusion de neutrons.
Le sujet pourrait évoluer vers la diffusion inélastique de neutrons sous champ magnétique afin de mesurer directement la dispersion des excitations dans les phases désordonnées. Il serait également intéressant d'étudier le comportement des spinons lors de la réduction dimensionnelle, lorsque le couplage entre chaînes est rompu. Les modèles théoriques incluant l'interaction entre magnons et spinons pourraient être affinés sur la base des spectres obtenus.
Ces résultats auront un impact sur la physique des aimants quantiques de basse dimension et sur la compréhension des excitations fractionnaires dans les systèmes fortement corrélés.
Réaliser une diffusion inélastique de neutrons dans des champs magnétiques supérieurs aux champs critiques afin de mesurer le spectre des spinons dans la phase désordonnée. Il convient également d'étudier la dépendance en température des excitations près du point de Néel pour détecter des signes de criticité quantique.
Ce travail aborde directement le problème de la coexistence et de l'interaction entre excitations collectives (magnons) et fractionnaires (spinons) dans les aimants quantiques de basse dimension. Il montre comment un champ externe contrôle l'équilibre entre ces deux types d'excitations, ce qui est important pour comprendre les transitions de phase quantiques et la réduction dimensionnelle dans les systèmes de chaînes couplées.
Le cristal Cu2(OH)3Br est connu sous le nom de botallackite et a été décrit pour la première fois en 1948. Sa structure ressemble à une échelle d'ions cuivre, où les « barreaux » ferromagnétiques et antiferromagnétiques alternent.