La spectroscopie des harmoniques élevées s'est déjà imposée comme un outil pour sonder la structure de bandes et les propriétés topologiques dans les semi-conducteurs ordinaires. Dans les matériaux fortement corrélés, tels que les isolants de Mott, des travaux théoriques prévoyaient que les harmoniques élevées naissent de la recombinaison de paires doublon-holon, mais aucune observation expérimentale directe de la dynamique subcyclique de ces quasi-particules n'existait. Ce travail s'inscrit dans la lignée des études où les harmoniques élevées servent à suivre les transitions de phase et les effets corrélés, mais les travaux voisins se limitaient surtout à des spectres moyennés sur le cycle. Ici, le chirp des harmoniques élevées est mesuré pour la première fois dans un isolant de Mott, ce qui donne accès au mouvement des doublons et des holons à l'échelle attoseconde.
L'expérience a été menée sur un monocristal de Ca0.4Sr0.6CuO2, qui constitue un ensemble de chaînes Cu-O faiblement couplées et se décrit par un modèle de Hubbard unidimensionnel avec une gap de transfert de charge de 2.1 eV. L'échantillon était irradié par une impulsion intense à la longueur d'onde de 3.5 µm (intensité 0.6 TW/cm²) et par une impulsion faible de seconde harmonique à 1.75 µm (20 MW/cm²), polarisées le long des chaînes. Le champ bicolore brisait la symétrie d'inversion, ce qui permettait de générer des harmoniques paires. L'intensité des harmoniques paires (de la 6e à la 12e) a été mesurée en fonction de la phase relative entre les deux impulsions. Pour l'interprétation, un modèle semi-classique des trajectoires doublon-holon a été utilisé, où la dispersion des excitations de charge était tirée de la solution de Bethe pour le modèle de Hubbard unidimensionnel, et le mouvement de la paire sous l'action du champ laser était calculé classiquement. En complément, le profil temporel de l'émission harmonique a été mesuré en balayant le retard entre les impulsions.
Toutes les harmoniques paires au-dessus du gap (6e, 8e, 10e, 12e) ont montré une modulation d'intensité avec une période d'un quart de cycle optique, ce qui confirme la brisure de symétrie par le champ bicolore. À partir du décalage des maxima de modulation entre harmoniques, un chirp positif de 0.19 fs/eV a été extrait : les harmoniques plus élevées sont émises plus tard dans le cycle optique. Ce résultat concorde avec le calcul semi-classique (0.206 fs/eV), où chaque harmonique est associée à une trajectoire donnée de la paire doublon-holon, un plus grand écartement de la paire donnant une énergie de recombinaison plus élevée. Le profil temporel de l'émission a montré qu'avec l'augmentation de l'ordre harmonique, le maximum se déplace vers des cycles plus précoces de l'impulsion : la 12e harmonique atteint son pic environ 22 fs plus tôt que la 4e. L'asymétrie du profil, estimée par le coefficient d'asymétrie, croît de façon monotone de 0.0045 pour la 4e harmonique à 0.2613 pour la 12e. Cela s'explique par le fait que les harmoniques plus élevées naissent sur des trajectoires plus longues et souffrent davantage de la diffusion sur les porteurs accumulés pendant l'impulsion. L'estimation de la longueur caractéristique de déphasage a donné une valeur d'environ 0.5 constante de réseau.
Ce travail démontre pour la première fois directement que les harmoniques élevées dans un isolant de Mott naissent bien de la recombinaison de paires doublon-holon, et que leur chirp reflète la dynamique subcyclique de ces quasi-particules. Contrairement aux études voisines, qui ne mesuraient que des spectres moyennés, on obtient ici des informations sur la structure temporelle de l'émission à l'intérieur d'un seul cycle optique. Cela ouvre la possibilité d'utiliser la spectroscopie des harmoniques élevées comme sonde de la dynamique électronique corrélée en temps réel. De plus, l'observation d'un déphasage dépendant de l'énergie indique une limitation fondamentale pour le contrôle cohérent dans les systèmes fortement corrélés, ce qui est important pour l'ingénierie de Floquet.
Le sujet pourrait évoluer vers la séparation des contributions de différents mécanismes de déphasage, tels que les oscillations de Bloch, les sauts inter-chaînes des doublons et des holons, ou la diffusion sur les spinons. Cela nécessitera des expériences avec excitation sélective ou dopage, ainsi qu'une comparaison avec des calculs quantiques à N corps complets. L'application d'une méthode bicolore similaire à d'autres matériaux corrélés, notamment les supraconducteurs à haute température et les systèmes à ordre de charge, est également prometteuse pour dégager des traits universels de la dynamique subcyclique.
Les résultats influenceront le développement de la physique attoseconde de la matière condensée et la compréhension des phénomènes hors équilibre dans les matériaux quantiques, y compris l'ingénierie de Floquet et les transitions de phase induites par la lumière.
Les prochaines étapes incluent la mesure du chirp sur une plus large plage d'intensités pour tester les prédictions sur les oscillations de Bloch, et la réalisation d'expériences similaires sur des matériaux à couplage inter-chaînes contrôlé.
Ce travail est directement lié au problème non résolu de la description de la dynamique hors équilibre dans les systèmes électroniques fortement corrélés, où les représentations standard en bandes ne fonctionnent pas. Il montre que des trajectoires semi-classiques dans le secteur de charge du modèle de Hubbard peuvent décrire la dynamique subcyclique, mais une compréhension complète exige de prendre en compte les degrés de liberté de spin et les effets à N corps, qui restent un défi pour la théorie.
La paire doublon-holon dans un isolant de Mott unidimensionnel rappelle la paire « électron-trou » dans un semi-conducteur, mais avec une différence fondamentale : le doublon et le holon ne sont pas des quasi-particules indépendantes, leur mouvement est étroitement corrélé en raison de la forte interaction coulombienne. L'expérience a utilisé un matériau apparenté aux supraconducteurs à base de cuprates, où les mêmes chaînes Cu-O jouent un rôle clé dans la supraconductivité à haute température.