Une impulsion laser frappe un cristal de Ca0,4Sr0,6CuO2, et dans les chaînes d'atomes de cuivre et d'oxygène commence une danse qui dure moins d'un millionième de nanoseconde. Dans un conducteur ordinaire, les électrons circulent librement dans le matériau, mais ici la forte répulsion coulombienne les maintient en place, comme des passagers dans un bus bondé. La lumière arrache un électron à sa place, et une paire se forme : un doublon (deux électrons sur un même site) et un holon (un site vide). Ces deux-là sont liés comme des partenaires de danse, et leur mouvement détermine quelle lumière naîtra de leur rencontre.
Quand le doublon et le holon se rapprochent à nouveau, ils s'annihilent, et l'excès d'énergie s'échappe sous forme de photon. Si le champ laser est intense, ces rencontres se produisent plusieurs fois au cours d'une même oscillation lumineuse, et des harmoniques élevées sont émises : un rayonnement à des fréquences multiples de celle du laser. Dans ce travail, le laser éclairait à une longueur d'onde de 3,5 micromètres, et les harmoniques allaient jusqu'à la douzième. Pour extraire des informations sur le mouvement de la paire, les chercheurs ont utilisé un champ bicolore : à l'impulsion principale, ils ont ajouté une impulsion faible à fréquence double. Cela a brisé la symétrie et permis d'observer les harmoniques paires, habituellement interdites.
En mesurant le décalage des maxima des harmoniques paires lorsqu'on fait varier la phase relative des deux impulsions, les auteurs ont obtenu un chirp de 0,19 fs/eV. Cela signifie que la douzième harmonique naît 0,19 femtoseconde après la sixième. Ce retard concorde avec un modèle semi-classique où le doublon et le holon s'écartent sous l'effet du champ, puis reviennent et se recombinent. Plus ils se sont éloignés, plus ils ont accumulé d'énergie et plus la fréquence du rayonnement est élevée. C'est comme un ressort : plus on l'étire, plus le son est aigu lorsqu'on le relâche.
Mais la danse n'est pas parfaite. La mesure du profil temporel de l'émission a montré que les harmoniques élevées sont supprimées dans la partie tardive de l'impulsion. La cause : la diffusion sur les porteurs accumulés pendant la durée du laser. Le doublon et le holon, en se déplaçant le long de la chaîne, heurtent d'autres excitations et perdent leur synchronie, comme des danseurs bousculés dans la foule. La longueur caractéristique sur laquelle la paire perd sa cohérence s'est révélée être d'environ la moitié de la constante de réseau. C'est une limitation fondamentale pour le contrôle cohérent dans les systèmes fortement corrélés.
La danse des doublons et des holons, saisie dans le chirp des harmoniques élevées, ouvre une fenêtre sur le monde des processus ultrarapides dans les matériaux quantiques. On peut désormais non seulement voir un spectre moyenné, mais aussi suivre le mouvement des quasi-particules à l'intérieur d'un seul cycle lumineux. Et la limitation imposée par la déphasage fixe des limites honnêtes aux tentatives futures de contrôler ces systèmes par la lumière.
La paire doublon-holon dans un isolant de Mott unidimensionnel rappelle la paire « électron-trou » dans un semi-conducteur, mais avec une différence fondamentale : le doublon et le holon ne sont pas des quasi-particules indépendantes, leur mouvement est étroitement corrélé en raison de la forte interaction coulombienne. L'expérience a utilisé un matériau apparenté aux supraconducteurs à base de cuprates, où les mêmes chaînes Cu-O jouent un rôle clé dans la supraconductivité à haute température.