La retención de tritio en los materiales estructurales de los futuros reactores de fusión limita el ciclo de combustible y la seguridad: el límite normativo para ITER es de aproximadamente 1 kg de tritio en la cámara de vacío. Los trabajos de colegas en el archivo muestran cómo la irradiación cambia las propiedades magnéticas, cómo el hidrógeno rompe el acero y cómo las películas de boro protegen las paredes, pero el mecanismo atómico que vincula la segregación por radiación con la captura de isótopos de hidrógeno a altas temperaturas seguía sin estar claro. Este artículo llena ese vacío, conectando experimentos y cálculos.
Muestras de acero F82H-IEA se irradiaron simultáneamente con iones de hierro (5 MeV), hidrógeno (390 keV) y helio (2,85 MeV) a 500 °C hasta dosis de 50 y 150 dpa. La composición química de las cavidades se investigó mediante microscopía electrónica de transmisión con espectroscopía de rayos X de dispersión de energía. Luego, mediante la teoría del funcional de la densidad, se modelaron superficies de hierro (100) y (110) con cúmulos de helio e impurezas de Cr, Ta y W con cubrimientos de 0,1 a 1 monocapa; las energías de unión del hidrógeno y las barreras de migración se calcularon con los métodos CI-NEB.
Los experimentos revelaron una marcada segregación de cromo y tántalo en las superficies de las cavidades de helio, mientras que el tungsteno permaneció distribuido uniformemente. Los cálculos mostraron que Cr, Ta y W en general fortalecen la unión del hidrógeno en comparación con el hierro puro: en la cara (100) el mayor efecto lo produce el tántalo, en la cara (110) con altos cubrimientos gana el cromo. El helio actúa de manera opuesta: con una relación He/V = 1, la energía de unión del hidrógeno cae debido a la compresión de la red y a la reducción de la transferencia de carga, pero el Cr y el Ta segregados conservan las trampas. El análisis electrónico reveló dos mecanismos: una fuerte hibridación del H 1s con los orbitales d de Ta y W, así como un desplazamiento de la banda d de la superficie que, para el Cr, la acerca al nivel de Fermi y aumenta la adsorción.
Este trabajo se distingue de los estudios vecinos porque por primera vez vincula la segregación por radiación observada de los elementos de aleación con la mayor retención de hidrógeno a nivel atómico. Los colegas estudiaron el efecto de la irradiación sobre las propiedades magnéticas, la fragilización por hidrógeno y los recubrimientos protectores, pero no consideraron la acción conjunta del helio, las impurezas y el hidrógeno en las fronteras de las cavidades. Aquí se muestra que la química de la superficie de la cavidad está gobernada no solo por el helio, sino también por los elementos segregados, lo que abre el camino para controlar el inventario de tritio mediante la composición de la aleación.
El tema podría desarrollarse hacia el modelado multiescala: desde la estructura electrónica hasta modelos cinéticos de acumulación de tritio en condiciones reales de irradiación. Sería interesante comprobar cómo la segregación de Cr y Ta afecta la captura de deuterio y tritio a temperaturas y dosis más altas, así como investigar otros elementos, por ejemplo vanadio o manganeso. Es posible optimizar la composición de los aceros RAFM para reducir la retención de tritio sin perder propiedades mecánicas.
Los resultados influirán en el diseño de materiales para el manto y el divertor de los reactores de fusión, así como en la evaluación del ciclo de combustible y la seguridad.
El siguiente paso es verificar las predicciones de los cálculos mediante espectroscopía de desorción térmica en muestras con segregación conocida, y luego incorporar las energías de unión obtenidas en modelos cinéticos de acumulación de tritio.
Este trabajo está directamente relacionado con el problema no resuelto de la predicción cuantitativa de la retención de tritio en aceros irradiados: hasta ahora no estaba claro cómo la segregación por radiación cambia la energía de unión del hidrógeno en las interfaces. Los datos obtenidos permiten refinar los modelos del ciclo de combustible y los requisitos para la cría de tritio.
La energía de unión del hidrógeno en la superficie con tántalo alcanza 1,2 eV, comparable a la energía de enlace en la molécula de agua; además, la barrera para la salida del hidrógeno puede aumentar en 0,3 eV, lo que significa que para liberar un átomo se necesita una temperatura aproximadamente 350 grados más alta que para el hierro puro.