Лазерный импульс бьёт по кристаллу TiSe₂, и тот отвечает целым оркестром колебаний. Одни звучат громче, другие тише, но до сих пор было непонятно, почему у каждой моды свой характер. Теперь спектроскопия с разрешением по длине волны зонда позволила расслышать каждую ноту отдельно.

Эксперимент проводился при 4,8 К, что лишь немного выше температуры кипения жидкого гелия. Учёные использовали титан-сапфировый лазер с длительностью импульса 35 фс и частотой повторения 80 МГц. Отражённый зонд пропускался через монохроматор с разрешением менее 7 нм, что позволило менять энергию зонда вблизи важного оптического перехода при 1,5 эВ.

Неколебательная часть сигнала меняет знак при энергии 1,52 эВ: положительный на низкоэнергетической стороне и отрицательный на высокоэнергетической. Это объясняется красным смещением энергии оптического перехода в точке M зоны Бриллюэна, вызванным фотовозбуждёнными носителями и нагревом решётки. Времена релаксации составили 608 фс и 6,0 пс, что согласуется с временами жизни носителей, измеренными методом tr-ARPES.

В колебательном отклике идентифицированы четыре моды: оптический фонон A₁g на 6,2 ТГц и три моды, связанные с ВЗП: амплитудная мода (AM) на 3,5 ТГц и две зонно-сложенные фононные моды (ZFP1 на 3,4 ТГц и ZFP2 на 5,2 ТГц). Амплитуды мод ВЗП достигают максимума около 1,48 эВ, тогда как амплитуда A₁g фонона подавлена в этой области и возрастает на краях спектра. Это указывает на разную силу связи с оптическим переходом в точке M.

Оптический фонон A₁g модулирует энергию перехода в точке M через деформационный потенциал, что приводит к производной форме спектральной зависимости. Моды, связанные с ВЗП, по-видимому, сильнее связаны с переходами, чувствительными к параметру порядка ВЗП, а не с переходом в точке M. Это открывает путь к избирательному оптическому контролю отдельных колебательных мод в слоистых материалах и углубляет понимание микроскопики сверхбыстрых процессов в системах с ВЗП.