Дефекты в кристалле ловят свет за фемтосекунды экспресс
Сверхтонкий кристалл из атомов вольфрама и серы похож на идеальную парковку: все места заняты, всё ровно. Но иногда одного атома не хватает — получается яма-дефект. Если в такую яму попадает экситон (пара из электрона и «дырки», которая переносит энергию света), он может застрять и высветить её иначе, чем в чистом месте.
До сих пор этот захват видели только по косвенным признакам: сигнал от экситонов на дефектах был слишком слабым. Теперь учёные взяли кристалл с большим числом таких ям и просветили его сверхкороткими лазерными вспышками. Оказалось, что экситоны попадают в ямы за 300 фемтосекунд — это как если бы машина нашла свободное место на парковке за миллиардную долю секунды. При этом экситоны на дефектах живут меньше, чем в чистом кристалле, поэтому часть из них успевает «перепрыгнуть» обратно. Более того, если светить лазером с меньшей энергией, экситоны на дефектах могут получить дополнительный толчок и вырваться на свободу, как машина, выезжающая из ямы на ровную дорогу.
Такие «ямы» в двумерных кристаллах уже используют в прототипах квантовых компьютеров и сверхчувствительных датчиков. Понимание того, как экситоны попадают в эти ямы и выбираются из них, поможет делать такие устройства быстрее и надёжнее.
Оригинальная аннотация
как её написали авторы, на английском arXiv:2603.18230
Defects in two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDCs) broadly affect their optical and electronic properties. Directly capturing the ultrafast processes of exciton trapping and defect-bound exciton formation is crucial for understanding and advancing defect-mediated optoelectronics and quantum technologies. However, the weak transient optical absorption of defect-bound excitons has limited their experimental observation to date. Here, we report the direct observation of the ultrafast dynamics of defect-bound excitons in monolayer WS$$_2$$ crystals with a high density of mono-sulfur vacancies (V$$_S$$) and W-site defect complexes (S$$_W$$V$$_S$$) resulting from synthesis by alkali metal halide-assisted chemical vapor deposition. The dynamics of excitons bound to these defects, along with their coherent interactions with free excitons, are elucidated using ultrafast optical spectroscopy. Using above band-edge photoexcitation, we find that both free and defect-bound excitons simultaneously form within 300 fs from hot carrier relaxation. The defect-bound excitons exhibit shorter lifetimes than free excitons, leading to a population difference of the corresponding excitonic states and free exciton trapping within a 1--100 ps window. Band-edge photoexcitation of free and defect-bound exciton states reveals ultrafast interconversion within ~150 fs (comparable to our temporal resolution), indicating possible coherent coupling between these states. We further demonstrate efficient up-conversion of defect-bound excitons to free excitons with photon energies up to ~300 meV below the free exciton resonance. These findings provide insights into the ultrafast dynamics of defect-bound excitons in TMDCs and their coupling with free excitons, which are relevant to defect-engineered optoelectronic, quantum photonic, and valleytronic applications.
Фемтосекунда — это одна миллионная миллиардной доли секунды. За 300 фемтосекунд свет проходит всего 0,09 миллиметра — меньше толщины человеческого волоса.